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Der Leopoldsberg wurde bereits in der Jungsteinzeit besiedelt. Später war er einer der Wach- und Wehrplätze der Kelten und auch der Römer. Bis zum Ende des 17. Jhdts wurde er "Kahlenberg" genannt. Bekannt ist die Sage, die von der Markgräfin Agnes, der Gemahlin Leopolds III. des Heiligen, erzählt: Ein Windstoß hätte ihren Schleier von der Babenbergerburg auf dem Leopoldsberg an jene Stelle geweht, an dem später das Stift Klosterneuburg errichtet wurde. Allerdings befand sich bis ca 1288 auf dem Berg nur eine einfache Warte. Erst Herzog Albrecht konnte sich ebendort in eine "Burg" zurückziehen, als nämlich die Wiener gegen ihn einen Aufstand probten.
In der kriegerischen zweiten Hälfte des 15. Jhdts litt diese Burg unter den Familienstreitigkeiten der Habsburger. Unter König Matthias Corvinus von Ungarn wurde sie 1477 beschädigt, später wieder hergestellt. Während der Türkenbelagerung wurde sie 1529 gesprengt, 1557 wurden der Turm und die Burgkapelle geschliffen.
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Der deutsche Kaiser Leopold I. bewunderte seinen babenbergischen Namenspatron, der 1485 heiliggesprochen worden war, sehr. Deshalb legte er 1679 den Grundstein zu einer Kirche auf dem Kahlenberg, die dem Babenberger Leopold III. gewidmet wurde. Dieser, wahrscheinlich noch nicht fertig gestellte Bau wurde 1683 während der zweiten Türkenbelagerung Wiens beschädigt. In der Ruine wurde von den Führern des Entsatzheeres vor Beginn der entscheidenden Schlacht eine hl. Messe gefeiert. Als Dank für den Sieg wurde die "Leopoldskapelle am Kahlenberg" wieder hergestellt und mit besonderen Kostbarkeiten ausgestattet. Dazu gehörte auch eine Kopie der Madonna "Maria Hilf" des Lucas Cranach, die sich im Dom von Innsbruck befindet. Als "Maria Türkenhilfe" wurde sie sehr verehrt. Zu Beginn des 19. Jhts wurde sie auf Geheiß von Kaiser Josef II in die Kapelle des Allgemeinen Krankenhauses überführt. Zu diesem Zeitpunkt wurde der benachbarte höhere "Sauberg" bereits "Kahlenberg" genannt, während der Berg mit der Leopoldskapelle den Namen "Leopoldsberg" erhalten hatte.Wie viele andere Kirchen wurde auch die Leopoldskirche auf Veranlassung Kaiser Joseph II. gesperrt, jedoch bereits 1798 wieder einer neuen Weihe unterzogen.
Am 7. Februar 1945 wurde der Kirchenbau durch eine Fliegerbombe beschädigt. Vor allem durch private Spenden wurde das Gebäude wieder in der ursprünglichen Gestalt, jedoch anstelle der klassizistischen mit barocken Turmabschlüssen, wieder aufgebaut.

Der hl. Georg ist Patron der Burgkapelle. Ein entsprechendes Ölgemälde befindet sich in der Sakristei.

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